本发明涉及钴－钛系列随角异色颜料的制备。本发明以预处理过的具有不同干涉色的云母钛作基质材料，采用湿化学法在云母钛表面均匀沉积一定厚度的氢氧化钴，经煅烧氢氧化钴转变成CoO，得到土黄－绿等多种颜色互变的随角异色颜料。本发明的制备方法包括基质材料的前处理、溶液酸碱度控制以及陈化时间、反应温度和焙烧温度的选择。这种随角异色颜料的制备工艺简单、无污染、生产成本低，颜料本身具有无毒、性能稳定、变色范围广等优点。该颜料被广泛应用于化妆品、油墨、涂料、建材、陶瓷等行业，以及货币、证件、商标和有价证券等防伪印记。