本发明涉及石墨烯领域，具体为一种调控石墨烯电化学剥离的方法。采用CVD法在生长基底上生长石墨烯层，通过结合层使石墨烯与目标基底结合，形成目标基底/结合层/石墨烯/生长基底的复合结构；将此复合结构作负极，电解鼓泡剥离石墨烯薄膜，通过调节生长过程参数，增加石墨烯晶界密度和褶皱密度，进而提高电化学剥离石墨烯过程中气泡的形核位点数量和扩散速度，从而实现石墨烯电化学剥离法的可控进行，以及高导电性石墨烯薄膜的高效、大面积、低成本制备。本发明解决工业上大规模转移石墨烯薄膜上的一系列技术问题，推动其大规模应用于透明导电膜和电子器件等领域。