本发明提供了一种硫酸锂溶液净化除杂的方法，该硫酸锂溶液中含有F^‑，且含有Fe²⁺、Ni²⁺、Co²⁺、Mn²⁺中的至少一种杂质离子，该包括以下步骤：向硫酸锂溶液中加入过氧化钙，搅拌进行反应，反应完成后过滤得到滤渣和滤液；向滤液中加入pH调节剂分段调节滤液的pH值，搅拌进行反应，反应完成后过滤，得到滤渣和硫酸锂净化液。本发明的方法可以同步实现Ni²⁺、Co²⁺、Mn²⁺、Fe²⁺等杂质离子氟络合物的解络与氧化，有效降低溶液中杂质元素Co、Mn、Fe、F的含量，并减少溶液中氟对净化除杂的影响。本发明的方法还可以防止净化过程中形成胶体性物质，可以避免除杂过程形成的胶体物质对锂的无选择性吸附。