一种气凝胶法制备核壳结构纳米复合颗粒的方法，属于核壳结构纳米复合颗粒的制备领域。本发明要解决二维纳米材料在介电复合材料中的易连通的问题，以及第二相填料在铁电高分子基底中的分散性问题。本发明方法：先将钛酸钡纳米颗粒和氧化石墨烯制成分散液；然后置于超声雾化器的雾化杯中，控制超声雾化器的水温为0～20℃，分散液被超声波震荡成小液滴，然后在载气的带动下进入管式炉的高温区，在500℃～800℃条件下快速干燥，然后抽滤至接收器的接收薄膜上，取下颗粒，即得到核壳结构纳米复合颗粒。本发明可用于介电储能领域。