本发明方法公开了一种二氧化硅/镍核壳纳米结构材料的制备方法，包括：制备SiO₂微球；将SiO₂微球分散于水中，与阳离子型聚电解质混合，改性后得到带正电的SiO₂微球；将带正电的SiO₂微球分散于水中，与阴离子型聚电解质混合，改性后得到带负电的SiO₂微球；将带负电的SiO₂微球、镍的可溶性盐、柠檬酸钠、乳酸与水混合，搅拌均匀后再加入还原剂，经还原得到所述的二氧化硅/镍核壳纳米结构材料。本发明的制备方法，二氧化硅表面无需进行活化处理工艺，工艺简单、性能可控，且生产周期短、极大地降低了生产能耗，适合于大规模的工业化生产。最终制备的产物中，镍含量和镍壳的厚度可调，且镍镀层的纯度高。