本发明涉及一种铝电解大修渣的处理方法和处理系统，属于铝电解废弃物处理技术领域。本发明的处理方法，包括以下步骤：a)对铝电解大修渣进行除氟处理和除氰处理，得到脱毒浆料，对脱毒浆料进行固液分离得到脱毒液；所述除氟处理采用第一除氟剂；b)向步骤a)得到的脱毒液中加入第二除氟剂使钠盐结晶析出，进行固液分离得到钠盐固体；所述第一除氟剂和第二除氟剂均为盐酸盐除氟剂。本发明通过在固液分离所得的脱毒液中加入第二除氟剂，使钠盐因浓度超过钠盐‑第二除氟剂共饱和时的饱和浓度而结晶析出，通过对钠盐进行回收，不仅能够实现大修渣的无害化处理，降低能耗，还能实现资源的充分回收和利用，具有良好的经济效益和社会效益。