本发明属于非晶合金复合材料领域，公开了一种高强超韧仿生结构非晶合金复合材料的制备方法，该方法包括以下步骤：首先选取金属原材料熔炼制成成分均匀的母合金铸锭；然后，利用氩气雾化法获得球形粉末；接着，采用3D打印技术成形得到3D打印成形件，使3D打印成形件的熔池区保持完全非晶态结构，而在其热影响区中原位生成B2韧性相，这些B2韧性相与非晶硬相软硬交替分布，形成类贝壳仿生的砖‑泥结构，由此得到高强超韧仿生结构非晶合金复合材料。本发明通过对制备方法整体工艺流程设计等进行改进，综合非晶合金在晶化过程中原位形成B2韧性相和高能束3D打印技术，得到的非晶合金复合材料具有高强超韧特性。