本发明公开了一种可控制纳米四氧化三钴三维结构的简单合成方法。本发明以苏氨酸、六水合硝酸钴为反应原材料，以NaOH、浓硝酸为pH值调节剂，水热法合成三维结构的纳米四氧化三钴，在具体的合成过程中，通过改变苏氨酸与钴盐的物质的量的比值、是否加入分散剂、反应体系的pH值、反应温度等实验条件可以控制合成具有不同结构和形貌的纳米四氧化三钴三维结构(由纳米片组装而成的三维结构、蒲公英状结构、三维网膜结构、海胆状结构和大理菊状结构等)。本发明的方法具有原料价格低廉，合成过程简单易行，环境友好，材料的形貌可控等优点。