本申请涉及碳纳米纤维领域，具体公开了一种寡壁碳纳米管纤维束及其制备工艺，将碳源、有机铁催化剂和助催化剂的混合制备混合浆料，使用H₂或Ar/H₂混合载气，通到微波等离子云反应设备中，受微波激发产生高温离子云火焰，混合浆料定量添加至通有载气的等离子云中，原位反应连续生成寡壁碳纳米管纤维，且生成的寡壁碳纳米管纤维束包括单壁碳纳米管纤维、双壁碳纳米管纤维和三层壁碳纳米管纤维，双壁碳纳米管纤维和三层壁碳纳米管纤维的占比总和小于65%，余量为单壁碳纳米管纤维；碳纳米管纤维束产物的TGA纯度≥85%，无定形碳含量≤5%，TGA纯度高，结晶度高，柔韧性好，制备过程操作简单，反应温度均匀，重复性好，稳定性高。