本发明提供一种二次复合制备气凝胶纤维毡的方法，先通过热处理去除纤维毡的表面处理剂，然后利用硅烷偶联剂对其表面进行疏水改性；将上述预处理后的纤维毡除去一个侧面外，其他侧面进行封装，气凝胶浆料无法通过封装的侧面上进出纤维毡内部孔径；将气凝胶粉体配成的气凝胶浆料通过真空灌注分级填充到封装后的纤维毡中，最后对纤维毡未封装面进行封装，使气凝胶浆料无法通过进出纤维毡内部孔径。本申请的方法制备工艺比较简单，不需要昂贵的生产设备，成本较低，而且制备的气凝胶纤维毡的性能可以媲美原位合成法；以保证气凝胶颗粒在纤维毡内部的充分填充，四周树脂封装能够防止气凝胶粉体脱落，获得的气凝胶纤维毡性能优异。