本发明公开了一种石墨烯薄膜/硅复合材料的制备方法，涉及涉及离子储能材料技术领域。石墨烯薄膜的制备：以天然鳞片石墨为原料，采用电化学非氧化层离的方法制备多层石墨烯浆体，并在基板上经刮涂、干燥后，依次进行炭化、石墨化，即得石墨烯薄膜；石墨烯薄膜/硅复合材料的制备：以制备的石墨烯薄膜作为基底，采用磁控溅射的方法依次在基底材料上交替生长粘结材料和硅材料，并使硅材料处于粘结材料的层状包裹结构中，即得石墨烯薄膜/硅复合材料。本发明以天然鳞片石墨为原料，采用磁控溅射技术，将硅、镍材料与高导电石墨烯薄膜基底材料结合，制备硅基复合材料。