本发明属于钢铁冶金技术领域，涉及一种制备大尺寸复合钒钛球团矿的方法，包括以下步骤：S1、配料：以钒钛磁铁矿原矿粉和钒钛磁铁矿烧结矿返矿作为原料矿，向原料矿中加入添加剂、粘结剂和水，得到混合料；S2、造球：使用圆盘造球机或对辊压球机对S1中得到的混合料进行造球，造球后的生球直径为20～40mm；S3、高温还原性焙烧：将S2中的生球输送到卧式气氛焙烧炉中，使用高温冶金副产炉气对生球进行烘干、还原焙烧，焙烧时间为20～40min，制得钒钛球团矿，自然冷却待用；S4、炉气循环：将S3中使用后的焙烧炉气经过富化后，通入S3的卧式气氛焙烧炉中循环利用。本发明最大程度的提高了钢铁冶金副产资源的回收利用率，降低了整体工艺能耗。