本发明涉及一种由生物质材料制备乙腈联产丙腈的方法，所述方法包括：在生物来源碱性催化剂和反应性含氮化合物的存在下，任选地在惰性气体的存在下，使生物质材料在200℃至1000℃的温度下发生反应，并通过冷凝和分离而得到含有乙腈和丙腈的液体产物。本发明方法不仅利用来源广泛的可再生生物质材料作为反应起始材料，而且使用与现有酸性催化剂完全不同的且来源于生活废弃物的废弃动物骨头的煅烧产物作为生物来源碱性催化剂，通过简单的反应过程而能够高选择性地制备乙腈并联产丙腈，催化剂稳定，能够多次重复使用不失活，由此提供了能够实现可再生的、绿色的且环境友好的合成过程，这能够显著提高目标产物工业化规模生产的经济效益和社会效益。