本发明提供了改性赤泥材料、改性赤泥增韧环氧树脂复合材料及制备方法，属于复合材料技术领域。本发明首先采用有机酸对赤泥进行脱碱处理，再经沉降分离处理，之后采用第一偶联剂和第二偶联剂对所得脱碱赤泥进行改性处理，最终所得改性赤泥材料表面具有丰富的氨基与脂肪族长链，在环氧树脂中具有较好的分散性，与环氧树脂具有良好的界面相容性，使其与环氧树脂之间具有更紧密的结合力。利用本发明提供的改性赤泥材料作为环氧树脂的增韧剂，能够使所得复合材料具有较好的冲击强度、弯曲强度与压缩强度，使环氧树脂从硬而脆向硬而韧转变；同时所述复合材料还具有优异的耐磨性能。