本发明涉及一种纳秒激光辐照制备铁基非晶合金表面纳米结构的方法，属于材料表面微纳加工领域。步骤包括：非晶合金表面进行机械研磨及抛光；非晶合金依次在无水乙醇和丙酮中进行超声波清洗；利用铒元素与氧元素在高温条件下的化学亲和性以及其形成的化合物与基体的润湿性不匹配，通过在大气环境下对铁基非晶合金进行纳秒激光辐照，在其表面诱导形成纳米结构。本发明利用激光辐照诱发的化学反应以及熔体流动效应，通过改变激光辐照参数便可在铁基非晶合金表面制备纳米颗粒结构或者网状纳米结构，具有经济高效、绿色环保、工艺流程简单等优点，在表面催化、废液处理、微纳光学、生物医学等领域具有潜在的应用前景。