本发明公开了一种充放电阶段具有电化学振荡现象的钛酸锂材料的制备方法，所述方法包括如下步骤：步骤一、称取钛酸四丁酯放入稀释后的过氧化氢溶液中，再称取一水合氢氧化锂放入去离子水中，将一水合氢氧化锂溶液均匀滴加到钛酸四丁酯溶液中；步骤二、将混合液加入喷雾干燥装置中，使用静电收集装置收集；步骤三、将收集得到的粉末状样品松散的在石英坩埚中铺展开，接着将石英坩埚放入管式炉中进行高温煅烧，接着随炉冷却至室温，得到钛酸锂材料。本发明通过改进烧结工艺，首次合成出了在充电和放电阶段均具有电化学振荡信号的Li₄Ti₅O₁₂样品，且该合成方法所使用的设备简单易操作，合成出的Li₄Ti₅O₁₂样品颗粒分散性好。