本发明提供了一种使用阴极炭块返回料制备石墨烯的方法，属于固废处理技术领域。本发明将阴极炭块返回料进行酸碱浸处理后能够提高碳粉中碳的含量，除去大部分多余的杂质，同时降低碳粉的粒径，提高了碳粉的质量，使碳粉能够用于后续制备石墨烯，进而提高了阴极炭块返回料的利用度；然后在氧化剂的作用下使得碳粉氧化膨胀，并在超声作用下将插层剂插入到碳粉的间隙中，再利用微波辅助剥离的方法进行处理，在插层剂的作用下，将碳粉剥离为层状片的石墨烯，从而实现了阴极炭块返回料的高值化利用。实施例的结果显示，本发明提供的方法制备得到的石墨烯的尺寸为5～15μm。