本发明提供一种改性天然石墨及其制备方法，所述改性天然石墨包括核心石墨层及外层石墨层，所述外层石墨层设于所述核心石墨层上，且覆盖所述核心石墨层的至少一部分表面，其中，所述核心石墨层由多个石墨颗粒团聚而成，各所述石墨颗粒呈球形，且具有多个孔洞。本发明的改性天然石墨，由多个带孔石墨颗粒团聚在一起形成的核心石墨层与附着其外部的外层石墨层构成，整体上减少了石墨的层间结构，同时团聚形成的内核结构有效抑制石墨膨胀，使得本发明改性石墨可有效的降低石墨在使用过程中的膨胀率，并提高循环性能。