本发明涉及气体分离技术领域，具体涉及一种富勒烯修饰的MOFs膜及其在氦气分离方面的应用。本发明通过在MOFs膜的腔体内引入富勒烯分子，使腔体部分空间被填充，腔体空间尺寸缩小，解决现有MOFs膜因窗口尺寸不稳定导致的氦气与甲烷或氮气在膜的腔体内二次混合的问题，从而提高膜的整体筛分能力；同时利用富勒烯分子的球形结构，改变气体分子在膜的腔体内的传递路径，增加曲线型传递路径，使筛分路径得到延长，实现二次筛分，进一步提高膜的筛分能力。本发明所得膜的厚度均一、稳定性好、分离性能优异，可应用于天然气提氦。