本发明公开了一种从含钾固体废弃物中制备硫酸钾的方法，所述含钾固体废弃物为采用铝矾土煅烧工艺中生产铝酸钙产生的含钾固体废弃物，所述制备方法包括如下步骤：采用浸取剂对所述含钾固体废弃物进行浸取，以浸出所述含钾固体废弃物中的钾离子和硫酸根离子，固液分离获得富钾浸取液；对所述富钾浸取液进行蒸发，蒸发至失水量为所述富钾浸取液的14％～16％时停止蒸发，冷却结晶后进行固液分离，得到硫酸钾。本发明提供的制备硫酸钾的方法，采用铝矾土煅烧工艺中生产铝酸钙产生的含钾固体废弃物为原料制备硫酸钾，解决了现有的铝酸钙生产过程中对含钾固体废弃物直接排放而造成资源浪费的问题。