本发明提供一种基于扩散渗析和电渗析串联组合的CNC水解酸循环工艺，具体步骤为：制备纤维素纳米晶酸水解原液，分离后分别收集纤维素纳米晶水解液和废酸；将分离得到的废酸稀释；通过泵将稀释后的废酸注入扩散渗析装置，收集扩散酸液与残液；再将残液再泵入电渗析装置，循环运行，收集浓缩酸液；将扩散酸液和浓缩酸液分别与对应无机浓酸混合，制备中浓度无机酸，实现CNC制备工艺中酸的循环使用。本发明的目的在于将溶解在无机酸中的糖等有机物分离出来，实现废酸的循环利用。通过设计扩散渗析和电渗析组合的方式，能够回收99%以上的硫酸，获得大部分的糖，实现硫酸的循环利用。本方法操作简便，易于工业放大；成本低，能耗低；环境友好，污染物少。