本发明公开了一种含碳气体探测系统、方法、设备及计算机可读存储介质，所述含碳气体探测系统包括数据采集模块、气溶胶模块和数据处理模块；数据采集模块包括望远镜和近红外光谱仪；望远镜用于汇聚太阳光，并将太阳光传输至近红外光谱仪，近红外光谱仪用于将太阳光进行分光并汇聚在探测器上，并获得太阳光对应的实测光谱；气溶胶模块用于同步测量多个波段的气溶胶光学参数；数据处理模块用于将气溶胶光学参数和实测光谱输入预设辐射传输模型，通过辐射传输模型模拟气体归一化柱权重函数和太阳归一化模拟光谱，根据气体归一化柱权重函数和太阳归一化模拟光谱反演目标含碳气体的垂直柱浓度。本发明能够提高含碳气体反演结果的准确度。