本发明涉及锂离子电池材料技术领域，提出了一种高能量密度硬碳复合负极材料的制备方法，包括以下步骤：S1、将碳氢有机化合物、磷酸、铌酸锂加水配制成溶液，升温至100～200℃反应后过滤干燥得到硬碳前驱体；S2、将羧酸化沥青、二氯亚砜搅拌后加入乙二胺反应，过滤干燥碳化得到氨基化软碳；S3、将所述硬碳前驱体、所述氨基化软碳、硅烷偶联剂加入溶剂分散均匀后干燥，进行碳化得到硬碳复合负极材料。通过上述技术方案，解决了现有技术中的硬碳材料的能量密度偏低、首次效率偏低、循环性能差的问题。