一种纳米技术领域的碳纳米管/橡胶纳米复合材料制备的方法，碳纳米管直接与含伯胺基的多硫化物在亚硝基化合物的存在的条件下反应，在碳纳米管表面共价接枝多硫化物，碳纳米管与橡胶分子通过硫原子共价结合，聚合物分子是共价接枝在碳纳米管的管壁，这种多硫化物接枝的碳纳米管与橡胶共混制得纳米复合材料。所述的碳纳米管是单壁或者多壁碳纳米管，所述的橡胶是指天然胶、顺丁胶、异戊胶、丁苯胶、氯丁胶、乙丙胶、丁腈胶、丁基胶中一种或者几种。本发明碳纳米管不用酸处理，在这种方法制得的材料中碳纳米管可以通过硫原子与橡胶分子共价结合，碳纳米管与橡胶分子之间有强烈的相互作用，可以改善碳纳米管在橡胶中的分散性能，提高橡胶的性能。