本发明涉及一种以云母为基体的类水滑石结构化催化剂及其制备方法，该结构化催化剂是活性组份LDHs生长于云母片表面，LDHs的负载率为0.4～2.5％，LDHs与云母附着力大，经热处理和再水化处理均不易脱落。本发明通过将新鲜剥层的云母基体置于含尿素和相应金属盐的溶液中，通过控制反应温度、时间来控制尿素分解速度从而达到控制阴离子释放的目的，使LDHs在基体上成核和生长，获得以云母为基体的LDHs结构化催化剂。解决了以往只能采用LDHs粉体作为催化剂，催化剂容易流失并且难以与反应物和反应产物分离，从而使之难以工业应用的问题。同时还解决了在基体上沉积LDHs时，LDHs在基体上的附着力小而导致后继活化处理易脱落的问题。