本发明提供了一种纳米斜发沸石分子筛的制备方法。首先将氢氧化钠或氢氧化钠和氢氧化钾的混合物与硅溶胶、铝源和水混合搅拌得到溶液I；或将本专利制备的纳米斜发沸石分子筛完全溶解在氢氧化钠或氢氧化钠和氢氧化钾的混合溶液中得到溶液II。然后将溶液I或溶液II加入到由硅烷偶联剂和硅溶胶作为硅源与氢氧化钠或氢氧化钠和氢氧化钾的混合物、铝源、水形成的合成体系中，在80‑200℃下晶化10‑96小时，冷却至室温后经过固液分离，洗涤，干燥。本发明通过硅烷偶联剂有利于阻止硅酸根离子与铝酸根离子的缩聚反应，从而改变硅铝酸根离子形成斜发沸石分子筛初级结构单元或次级结构单元的反应机理。所得纳米斜发沸石分子筛具有相对结晶度高，晶粒尺寸小等特点。