本发明提供了一种纳米层状斜发沸石分子筛的制备方法，包括以下步骤：首先将氢氧化钠或氢氧化钠和氢氧化钾的混合物与硅源、铝源和水混合搅拌晶化一段时间后过滤得到溶液II；或将本专利制备的纳米层状斜发沸石分子筛完全溶解在氢氧化钠或氢氧化钠和氢氧化钾的混合溶液中得到溶液III。然后将溶液II或溶液III作为结构促进剂加入到由不同硅源，氢氧化钠或氢氧化钠和氢氧化钾的混合物、铝源、水形成的合成体系中，在80‑200℃下晶化10‑96小时，冷却至室温后经过固液分离，洗涤，干燥后即得到纳米层状斜发沸石分子筛。本发明通过加入结构促进剂有利于缩短晶化时间，降低晶化温度。所得纳米层状斜发沸石分子筛具有相对结晶度高，晶粒尺寸小等特点。