本发明涉及碳纳米管的结构控制制备领域，具体为一种高纯度、窄直径分布、小直径双壁碳纳米管的制备方法。采用浮动催化剂化学气相沉积法，以甲苯和乙烯为碳源、二茂铁为催化剂前驱体、硫为生长促进剂、氢气为载气生长碳纳米管。产物中双壁碳纳米管根数占碳纳米管总根数的50～70％，其余为单壁碳纳米管。将产物在空气中热处理，氧化去除产物中的无定型炭和单壁碳纳米管，处理后双壁碳纳米管的根数占碳纳米管总根数的95％以上，且双壁碳纳米管结构完整，直径集中分布于1.8～2.3nm，集中氧化温度大于800℃。最终，实现高纯度、窄直径分布、小直径双壁碳纳米管的制备。