本发明提供一种竖直定向碳纳米管阵列与石墨烯环氧树脂复合薄膜材料及其制备方法。本发明复合薄膜材料由竖直定向碳纳米管阵列、环氧树脂与石墨烯组成，碳纳米管阵列致密化后在其间隙内填充环氧树脂和石墨烯的混合物，分别利用碳纳米管和石墨烯，提高了环氧基底的纵向和横向导热性能。制备方法是将环氧树脂与石墨烯混合均匀后，填入经过致密化处理的竖直定向碳纳米管阵列，之后经过打磨抛光，得到所需复合薄膜材料。将竖直定向碳纳米管阵列和石墨烯复合实际用于热界面材料中，有效的提高的环氧基底的横向纵向热导率，对于热界面材料的散热性能意义重大。