本发明提供一种牙科复合材料、多层牙科复合材料及其制备方法和应用。牙科复合材料的制备方法包括：混合、搅拌、剪切研磨、真空消泡和固化。多层牙科复合材料至少为2层结构，且含至少1层牙科复合材料和/或至少1层牙科聚合物。其可分层、可独立、具有结构和力学性能的可调性、较高的抗断裂性、较高的弹性模量和较长的疲劳寿命；在增强力学性能的同时保持了现有牙科复合材料的轻便、美观、生物相容性好等特性。其制备方法包括：堆叠、点滴、压延和固化。该制备方法操作简单，成本低廉，能够制备获得梯度型、交替型和单调型等多层牙科复合材料，分别应用于修复磨牙和/或前磨牙、门牙和/或犬齿和不同位置的龋洞。