本发明公开了一种层状硅酸镍包覆聚苯胺复合纳米纤维的制备方法，包括：将植酸、苯胺和过硫酸铵一定的比例反应，得到植酸掺杂改性聚苯胺纳米纤维，进而用水热法在改性聚苯胺纳米纤维表面负载大量的层状硅酸镍纳米材料，经离心、洗涤、干燥后制得具有核壳结构的层状硅酸镍包覆聚苯胺复合纳米纤维；本发明还公开了一种含层状硅酸镍包覆聚苯胺复合纳米纤维的环氧树脂复合材料的制备方法。本发明公开的具有核壳结构的层状硅酸镍包覆聚苯胺复合纳米纤维不但能够使聚苯胺纳米纤维在环氧基体中均匀分散，提高力学性能，还能够显著降低材料的磨损速率和抑制燃烧，可用于制备具有高抗磨和良好阻燃性能于一体的环氧纳米复合材料。