本发明公开了一种从农林生物质原料同步制备纳米木质素颗粒和纳米纤维素纤维的方法。该方法是先对生物质原料进行预处理，然后将预处理后的原料与调控剂混合，并将混合物的pH值调节至9～11，再对混合物进行球磨，随后对球磨后的浆料进行离心，分别对离心后的沉淀和上清液进行处理，即可得到纳米化的纤维素纤维和木质素颗粒。本发明提供的制备纳米木质素颗粒和纳米纤维素纤维的方法工艺简单易行、环保低毒、通过简单的处理即可在同一体系中同步得到纳米生物质产品，对新材料研究和工业生产有重大技术参考意义。