本发明公开了缺陷石墨烯锚定双过渡金属单原子合成氨催化剂的制备方法，制备方法包括：合成聚苯乙烯微球，离心洗涤后真空干燥；聚苯乙烯微球与过渡金属盐溶液搅拌吸附；吸附过渡金属盐的聚苯乙烯微球与缺陷氧化石墨烯水溶液搅拌，形成聚苯乙烯微球为核，缺陷氧化石墨烯为壳的复合结构，离心后真空干燥；将上述样品分散在水溶液中，加入少量又一过渡金属盐溶液，超声分散，冷冻干燥后高温褪火，获得最终产物。本发明利用聚苯乙烯微球吸附第一种过渡金属盐，使其分布在缺陷氧化石墨烯的内壳层；利用缺陷氧化石墨烯外壳层负载第二种过渡金属盐，利用高温褪火除去聚苯乙烯微球，形成缺陷石墨烯空心内外壳层分别负载两种双过渡金属单原子结构。