本发明公开了一种磁共振上转换荧光双模态影像探针的制备方法，包括，利用高温热分解法，制备上转换荧光纳米颗粒；结合晶核辅助外延生长法，在上转换荧光纳米颗粒的外表面均匀生长一层NaGdF₄，得到具有核/壳结构的钆掺杂上转换荧光纳米颗粒；基于反微乳液法，在钆掺杂上转换荧光纳米颗粒的外表面包裹一层实心氧化硅；以表面活性剂十六烷基三甲基氯化铵为造孔剂，在实心氧化硅的外表面继续包裹一层介孔氧化硅；将聚乙烯吡咯烷酮作为保护剂，采用高温热水刻蚀工艺，选择性刻蚀掉内层的实心氧化硅，得到具有空腔结构的磁共振/上转换荧光双模态影像探针。本发明所制得的纳米探针具有非常好的分散性、稳定性以及生物相容性，具有广阔的应用前景。