一种单面微球结构的共价有机框架薄膜的制备方法，属于薄膜制备方法技术领域。本发明为解决现有的COF膜制备工艺复杂，薄膜应用范围有限的问题，所述方法为：将联苯二胺和三氟甲烷磺酸钪溶解于超纯水形成水相溶液，将1，3，5‑均苯三甲醛溶解于1，3，5‑三甲苯形成有机相溶液，将溶液超声处理10min；将水相溶液缓慢倒入玻璃容器中，待液面静止后，将有机相溶液沿杯壁缓慢倒入烧杯，使之在水相之上形成均匀的有机相；将玻璃容器置于没有震动的场地，室温下反应72h。本发明的COF薄膜合成工艺采用反应较为温和的液‑液界面合成法，避免了加热或者使用有毒溶剂，制备过程更加绿色环保；本发明的制备方法简单可靠，重复性强。