本发明提供了锂离子电池负极及其制备方法、锂离子电池以及车辆。其中，锂离子电池负极的制备方法包括：将钛酸四丁酯和磷酸正十八酯加入N,N‑二甲基三氟乙酰胺中，得到负极处理液；将锂离子电池负极浸泡于负极处理液中，通过分子自组装使所述锂离子电池负极表面形成包括钛酸锂、磷酸锂和有机烷基类锂的保护层。通过分子自组装的方式在金属锂负极表面附着包含钛酸锂、磷酸锂和有机烷基类锂的保护层，从而可以有效地避免金属锂负极直接与空气中的氧气以及水分接触，有效地提高了金属锂作为负极的锂离子电池的稳定性。同时包含钛酸锂、磷酸锂和有机烷基类锂的保护层可以采用较为简便的制备方法完成制备，降低了生产的成本以及生产门槛。