本发明为一种核黄素磷酸钠辅助的大尺寸石墨烯水相制备方法。将膨胀石墨浸泡在核黄素磷酸钠的水溶液中进行搅拌，使其插层进入石墨烯片层之间；对得插层后的膨胀石墨进行水相剥离后即得到大尺寸石墨烯水相分散液；对得到的分散液进行离心、过滤或冷冻干燥得到大尺寸石墨烯滤饼或粉末，该粉末可再次分散于水或有机溶剂中。本发明水相剥离得到的石墨烯平均尺寸大于5微米，甚至50微米以上，产率接近100%，石墨烯片层晶体结构保留完整，由其制得的薄膜电导率可达10⁵ S/m以上，且滤饼或粉体易再次均匀分散在水或有机溶剂中，便于运输和使用。本发明制备过程环保安全，适合大规模工业生产，有效解决了大尺寸石墨烯规模化制备的环保、生产效率和与下游应用的衔接等问题。