本发明涉及一种定向结构纳米纤维素蒙脱土气凝胶的制备方法，先将氧化纳米纤维素加入水中经超声制得纤维素纳米纤维分散液；在纤维素纳米纤维分散液中加入交联剂和蒙脱土，超声分散后放入冰箱预冷，随后进行液氮定向冷冻处理，最后冷冻干燥，得到纤维素蒙脱土气凝胶；再通过化学气相沉积改性技术对其进行疏水改性制得疏水改性的纤维素纳米纤维蒙脱土气凝胶。该气凝胶具有优异的吸油能力，能作为吸油剂使用。该工艺操作简便易行，该纤维素纳米纤维蒙脱土气凝胶的简易制备方法的提出有利于推动气凝胶产业化的发展，解决目前气凝胶制备成本高等问题。