本发明公开了一种大口径KDP晶体最佳相位匹配角测量系统及其测量方法，包括依次设置的激光器、整形器、标准镜、凹透镜和CCD相机，激光器出射激光经整形器整形后垂直入射到凹透镜，从而产生从多个角度入射到待测KDP晶体表面的激光，CCD相机用于接收并记录由待测KDP晶体出射的激光；所述测量系统还包括激光自准直仪、晶体自准直仪和图像处理模块，激光自准直仪用于对标准镜及激光器出射激光进行准直，晶体自准直仪用于准直待测KDP晶体，图像处理模块能够读取CCD相机获取的图像并计算出对应的相位匹配角。本发明能够实现KDP晶体相位匹配角度的精确测量，具有自动化程度高，操作方便，测量准确等优点。