本发明公开了一种单分子光电器件的电致发光光谱检测方法、装置、设备及存储介质，单分子光电器件的电致发光光谱检测方法包括：对器件进行包含原子细节的结构建模；对原子模型进行电动力学分析，得到光子的第一非平衡格林函数；对器件的原子模型施加偏压，得到电子的第二非平衡格林函数；对原子模型引入光电相互作用，确定光电相互作用下光子的第三非平衡格林函数和电子的第四非平衡格林函数；利用戴森方程自洽求解，得到光子的第五非平衡格林函数和电子的第六非平衡格林函数，进而得到器件的电致发光光谱。本发明涉及纳米光子学领域，能够描述具有原子级精度的器件结构，且考虑单分子器件自身的光学性质，可得到精确的单分子器件的发光光谱。