本发明涉及表面拉曼增强技术领域，本发明提供了一种具有高表面拉曼增强效应有序纳米褶皱纤维素复合膜及其制备方法，将纤维素用纤维素溶剂溶解后引入化学交联剂，搅拌得到碱凝胶；碱凝胶经过外力牵伸取向，在凝固浴中再生后得到高取向褶皱水凝胶，用硝酸银溶液和硼氢化钠溶液分别浸泡，干燥后得到纤维素复合膜。本发明通过外力辅助下凝固浴中诱导的双交联策略，创新性地制备出了具有高度取向及可控纳米级褶皱图案的柔性纤维素复合膜，不仅提高了样品表面粗糙度，使其具有一个高的表面拉曼增强效果，且纤维素属于生物质材料，制备出的纤维素复合膜具有可降解及生物相容性好等特点，符合当今绿色可持续的发展理念。