本发明涉及一种柔性自支撑电极材料的制备方法。本发明通过化学气相沉积法和电沉积法相结合制备了3D石墨烯/聚吡咯柔性自支撑衬底，然后通过一步水热法合成铁掺杂钴酸锰纳米线阵列，进而制得柔性自支撑电极。无需使用氧化剂对材料进行化学氧化，也无需使用单独配制溶液进行静电纺丝，通过简单的化学气相沉积技术即可得到高质量3D石墨烯网络，电极材料的3D微观结构可以极大提高电极材料比表面积。所获得的电极材料具有优异的导电性、大的比表面积以及互联互通的3D网络结构，从而提高了整个电极材料的电化学性能，且3D结构避免了材料堆积，使得整个电极材料电子传输与柔韧性都得到提高。本发明操作简便，对柔性可穿戴电极材料的发展有重要意义。