本发明公开了一种基于层状结构铁钴铝催化剂合成碳纳米管的方法，属于化学技术领域。本发明方法将蛭石经过膨胀处理、二次插层膨胀、破碎、分离筛分、除磁、水浮选，然后在反应釜内均匀沉淀负载铁钴铝催化剂，所得催化剂经过二次破碎、二次筛分、二次除磁，得到金属杂质含量较低的层状催化剂。该催化剂经过还原后，在流化床内分阶段裂解烯烃合成碳纳米管。本发明方法所得碳纳米管的微观形貌为阵列状并且铁磁性金属杂质含量低，导电性能好并且提纯处理比较容易。