本发明的实施例公开了一种金属表面电沉积铀的方法。所述方法包括：对金属基底进行预处理；以含有硝酸铀酰的水溶液作为电解液，将预处理后的所述金属基底置于所述电解液中，以所述金属基底为阴极进行电沉积，所述电解液中的铀酰离子电沉积于所述金属基底表面，形成二氧化铀层；其中，所述预处理至少包括：对所述金属基底进行活化处理，将所述金属基底浸泡在活化剂中，以在所述金属基底的表面形成活化膜。采用本发明中的方法电沉积铀，可以直接在不易进行电沉积的金属表面直接电沉积二氧化铀，无需在金属基底表面镀镍之后再进行二氧化铀的电沉积，同时也不会引入镍杂质，避免了Ni对Mo‑99分离的影响。