本发明提供了一种莫来石前驱体原位包覆碳纳米管的复合粉体的制备方法。主要特征是将表面处理后的碳纳米管置于原料水溶液中，原位合成碳纳米管－碳酸铝铵－二氧化硅溶胶复合粉体，通过洗涤、干燥、过筛和煅烧，获得莫来石前驱体包裹碳纳米管复合粉体。所得材料的结构特征是莫来石前驱体在碳纳米管的管壁上，在优化条件下，可实现前驱体对碳纳米管的全包覆。通过控制溶液浓度可以得到不同配比的碳纳米管－莫来石复合粉体。本方法以原位包覆合成方法实现了莫来石前驱体与碳纳米管的紧密结合，是制备碳纳米管/莫来石复合材料的有效途径。该复合材料是制备碳纳米管－莫来石复合材料优良的前驱体，也可以用作其它材料的增强体，具有良好的应用前景。