本发明属于合成碳纳米管材料及其复合物的技术领域。本发明提供了一种镍化合物催化聚烯烃燃烧制备碳纳米管及其与蒙脱土复合物的方法。其特征在于该方法的催化剂为氢氧化镍、碱式碳酸镍、碳酸镍、草酸镍和甲酸镍，不需高温分解为镍的氧化物，甚至还原为单质，可以直接使用；所用聚烯烃为聚丙烯、聚乙烯、二元乙丙胶，三元乙丙胶、聚苯乙烯，或其任意比的混合物及它们的回收料。本发明大大简化了聚烯烃燃烧制备碳纳米管及其与蒙脱土复合物方法的工艺过程；本发明的镍化合物来源广泛，且省去了镍的氢氧化物和镍盐高温分解得到镍的氧化物的成本，价格优势明显，用碱式碳酸镍代替氧化亚镍，催化剂的成本可减低50％左右。