本发明公开了一种聚烯烃/层状硅酸盐纳米复合材料的制备方法，其制备工艺步骤：在反应器中通入氮气，然后加入聚烯烃、未改性层状硅酸盐、第一单体、第二单体、第三单体、引发剂，浸泡溶胀，经搅拌后将产物在真空状态下干燥得到改性母料；将改性母料、聚烯烃混合均匀，混炼，即得到聚烯烃/层状硅酸盐纳米复合材料。本发明简化了传统聚烯烃/层状硅酸盐纳米复合材料制备中需要预先对硅酸盐有机化的繁琐步骤，有利于聚烯烃/层状硅酸盐纳米复合材料的工业化。