本发明公开了一种纳米碳质/硫化锂复合材料及其制备方法与应用。所述制备方法包括：至少将含氮有机高分子聚合物、硫酸锂和有机溶剂均匀混合形成混合液，所述有机溶剂能够将含氮有机高分子聚合物溶解，之后除去混合液中的有机溶剂，使至少部分含氮有机高分子聚合物包覆硫酸锂，并获得固体粉末；在还原性气氛中，对所述固体粉末进行高温还原处理，获得纳米碳质/硫化锂复合材料。本发明提供的方法在制备硫化锂的同时可实现单原子催化剂的负载，利用高分子聚合物在有机溶剂中的溶解与析出的特性，可实现原位的聚合包覆功能，所获复合材料具有丰富的多孔结构和高的比表面积，应用于硫化锂电池电极时电化学循环稳定性及倍率性能表现更为突出。