本发明属于膜分离技术领域，提供了一种具有高水滑石含量皮层的气体分离复合膜的制备方法。将LDH粉末分散于溶剂中获得高浓度分散液，再将分散液和高浓度聚合物溶液混合，水浴超声搅拌后十七均匀分散。在通风搅拌使溶剂挥发后，将形成的粘稠铸膜液倒在聚合物基膜上，并快速刮涂，烘干溶剂得到高水滑石含量皮层的气体分离复合膜。该膜可以改善传统无机填料较高时产生的材料团聚，而使膜机械性能变差，成膜性能差，从而产生的气体分离性能下降等问题。其水滑石填料含量可达70％，并表现出良好的CO₂/N₂渗透性和选择性。