本发明公开了一种仿生定向有序叠层复合材料的制备方法，包括以下步骤：步骤一、配置冷冻浇铸浆料：浆料包括三仙胶溶液、聚乙烯醇和粉体；粉体为金属、金属化合物、陶瓷中的一种或多种混合；将各组分混合均匀，去气泡，得到冷冻浇铸浆料；步骤二、将冷冻浇铸浆料导入模具中，进行定向冷冻至表面完全冻实，得到固体浆料；步骤三、将固体浆料放入预冻室继续冷冻，然后进行冷冻干燥，取出得到原始胚体；步骤四、将原始胚体进行烧结得到多孔骨架；步骤五、将熔浸材料放置在多孔骨架周围，并进行加热熔浸，结束后在室温下冷却固化得到叠层复合材料；熔浸材料为金属、高分子或高分子与陶瓷的混合材料。本发明可成功制备出仿生叠层材料。